金属_载体强相互作用及其对多相催化反应的影响

第35卷第4期

2005年12月河南大学学报(自然科学版)JournalofHenanUniversity(NaturalScience)Vol.35　No.4Dec.2005

金属2载体强相互作用及其对多相催化反应的影响

张敏,金振声,张治军,党鸿辛

(河南大学特种功能材料省重点实验室,河南开封475001)

摘　要:对金属2载体强相互作用的特性,产生的机理以及对多相催化反应的活性和选择性的影响进行了综述讨论.

关键词:金属2载体强相互作用;高温氢处理;金属间成键;电荷转移

中图分类号:O643132+2　　　文献标识码:A文章编号:1003-4978(2005)04-0021-06

StrongMetal2SupportIonZHANGJ22jun,DANGHong2xin

(LHenanUniversity,HenanKaifeng475001,China)

Abstract:Inthispropertiesandmechanismofstrongmetal2supportinteractionanditseffectontheactivityandselectivityintheheterogeneouscatalyticreactionwerereviewed.

Keywords:strongmetal2supportinteraction;hightemperaturehydrogentreatment;localintermetallicbonding;chargetransfer

金属2载体强相互作用(strongmetal2supportinteraction,SMSI)是S.J.Tauster等在七十年代末首先提出的,此催化剂体系由于室温下对CO和H2的吸附减少到接近零,同时对CO加氢甲烷化反应的活性和选择性却有明显提高,因而打破了人们对多相催化反应的一些传统观点,成为当时国际催化研究的热门课题.在过去的二三十年中,人们对发生金属2载体强相互作用的催化剂体系及其产生的原因进行了大量研究,本文对此进行了简单评述.并希望弄清金属2载体强相互作用对多相光催化反应活性的影响关系,为作者目前所研究的多相光催化反应活性的提高以及催化剂的制备提供理论依据.

1　金属2载体强相互作用(StongMetal2SupportInteraction,SMSI)的提出

1978年S.J.Tauster[1]报道了担载在TiO2上的第8族贵金属(Pt,Pd,Ir,Ru,Rh等)在高温(500℃)氢处理后,室温下对氢和CO的吸附减少到近于零,经过电子衍射,电镜等分析发现这种氢和CO吸附的抑制现象不是由于金属烧结,载体的包覆以及受杂质干扰中毒等因素引起的,提出金属2载体强相互作用(即贵金属与Ti离子相互作用形成金属间复合物)的观点解释了这一现象.金属2载体强相互作用催化剂体系由于具有特殊的化学吸附特性、金属颗粒结构、电学性质以及催化性质,从而引发了人们对此课题研究的热潮.

随后,S.J.Tauster等[2]又研究了新的金属2载体强相互作用体系:将Ir担载在IIA2VB族的TiO2,Al2O3,SiO2,MgO,Sc2O3,Y2O3,ZrO2,HfO2,V2O3,Nb2O3,Ta2O5氧化物上研究发现,只有TiO2,V2O3,Nb2O3,Ta2O5可以发生金属2载体强相互作用,初步得出结论认为可以发生金属2载体强相互作用的氧化物是一种可被还原的过渡金属氧化物.后来,大量研究表明金属2载体强相互作用主要发生在无机金属氧化物表面有微小金属颗粒分散的负载型催化剂体系,而且氧化物必须是过渡金属氧化物,在氢气气氛下表面可以被还原,形成低价态的离子,并可与邻近的金属颗粒相互作用.

经过不断研究,Sadeghi等

　收稿日期:2004212210

　基金项目:河南省教育厅自然科学研究资助项目(2004601051);河南大学自然科学基金研究项目(XK03YBHX029)　作者简介:张敏(1976-),女,河南济源人,博士,河南大学讲师,从事光催化方面的研究.[3-4]对产生金属2载体强相互作用所需的气氛,也给予了新的看法.他们认为