第28卷第3期38

2010年5月

北京工商大学学报(自然科学版)

JournalofBeijingTechnologyandBusinessUniversity(NaturalScienceEdition)

Vol 28No 3May2010

文章编号:1671 1513(2010)03 0038 06

稀土改性固体超强酸催化剂SO/TiO2 La2O3的

制备及其催化性能

杨水金, 黄永葵, 白爱民,杨 赟, 孙聚堂

2.武汉大学化学与分子科学学院,湖北武汉 430072)

摘 要:制备了稀土改性固体超强酸SO4/TiO2 La2O3环境友好催化剂,并以丁酸丁酯的合成作为探针反应,系统考察了原料摩尔比n(La) n(Ti)、硫酸浸渍时间、焙烧温度、活化时间等制备条

2-件对SO4/TiO2 La2O3催化活性的影响.实验表明:制备催化剂的适宜条件是原料摩尔比n(La) n(Ti)=1 34,浸渍浓度为0 8mo lL,浸渍时间为24h,焙烧温度为480!,活化时间3h.利用优化条件下制备的催化剂SO4/TiO2 La2O3催化合成缩醛(酮),在醛/酮与二元醇(乙二醇,1,2 丙二醇)的投料摩尔比为1 1 5,催化剂的用量占反应物总投料质量的0 5%,反应时间为1h条件下,10种缩醛(酮)的产率为41 4%~95 8%.关键词:SO4/TiO2 La2O3;稀土;固体超强酸;催化中图分类号:TQ655;TS202 3 文献标志码:A 传统化学工业产生的#三废 对环境造成的压力愈来愈突出.为了既高效利用资源,又减少或消除化学过程对环境的影响,探索新的、对环境友好的化学试剂,是广大化学工作者从事科研开发的新课题

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(1.湖北师范学院化学与环境工程学院污染物分析与资源化技术湖北省重点实验室,湖北黄石 435002;

类新型环境友好催化材料,倍受人们关注.最

常用的氧化物载体是ZrO2和TiO2,最好的促进剂是SO4,也有用稀土元素、MoO3或WO3作促进剂的,得到相应的超强酸催化剂

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.由于SO4/TiO2

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缩醛或缩酮大多具有特殊香味,可用于香精中,也可用于保护羰基

,作为有机合成的中间体或溶

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具有良好的催化活性,近来发现,如果在其制备过程中加入La2O3促进剂,可使它的催化性能更好.本文以丁酸丁酯的合成作为探针反应,系统考察了原料摩尔比n(La) n(Ti)、硫酸浸渍时间、焙烧温

2-度、活化时间等制备条件对SO4/TiO2 La2O3催化活性的影响,同时报道该催化剂用于制备10种缩醛(酮)时的研究结果.

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剂,其传统的合成方法是在无机酸催化下合成.

随着科学技术的进步,液体酸用作催化剂的诸多缺点,如腐蚀设备、污染严重、副反应多、分离困难等,越来越不适应人们对香精和食品的质量以及环境保护所提出的要求.因此,科学工作者选用更好的催化剂来取代无机酸.固体超强酸是比100%的硫酸更强的酸,即Ho<-11 94的酸.在某些有机催化反应中,固体超强酸显示出非常高的催化活性,具有不怕水、耐高温、制备方便、三废污染减少、产品分离程序简化等优点.SO4 MxOy型固体超强酸作为一

收稿日期:2010-03-16

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1 实验部分

1 1 试剂与仪器

正丁酸、正丁醇、乙酰乙酸乙酯、环己酮、丁酮、正丁醛、苯甲醛和乙二醇、1,2 丙二醇、环己烷、TiCl4、稀H2SO4、稀盐酸、氧化镧、浓氨水均为分析

基金项目:湖北省自然科学基金资助项目(2005ABA053);污染物分析与资源化技术湖北省重点实验室开放基金资助项目.作者简介:杨水金(1964 ),男,湖北武穴人,教授,博士,主要从事绿色化学与无机功能材料方面的研究.